ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ МОДЕЛИ ПОВЕДЕНИЯ ТРАНСУРАНОВЫХ ЭЛЕМЕНТОВ В ПРИРОДНЫХ ВОДАХ

Abstract

Компьютерными термодинамическими моделями исследовано растворение твердых фаз разнова-лентных Am, Np и Pu в природных водах разного типа. Растворимость каждой отдельно взятой ТУЭ-фазы меняется в зависимости от типа вод, на многие порядки. В водах разного типа существенно различаются соотношения между формами нахождения растворенных ТУ Э - в одних доминируют свободные ионы Am3+, NpO2+, Pu3+ или PuO2+, в других гидроксо-частицы АmОН2+, Аm(ОН)2+, Аm(ОН)30, NpO2OH°, PuOH2+ и Pu(OH )40, в третьих - карбонатные, сульфатные и хлоридные комплексные ионы разнова- лентных ТУЭ. Уравновешивание вод с ТУЭ-фазами сопровождается существенными изменениями тех и других. Сдвиги рН и Eh вод в контакте с ТУЭ-фазами провоцируют осаждение из вод части макрокомпонентов и тем самым изменяют их солевой состав. В свою очередь, многие твердые ТУЭ-фазы неустойчивы в контакте с водами - все Np-фазы обычно замещаются в моделях наименее растворимой фазой НрО2(к), а все Pu-фазы замещены двуоксидом РuО2(к). Разные Am-фазы в контакте с каждой из вод тоже преобразованы преимущественно в какую-то одну фазу: в одних водах - в АmО2(к), в других - в Аm(ОН)3(к), в третьих - в карбонат или гидроксокарбонат Am. При реакциях вод с суммой Am-, Np-, Pu- и урановых твердых фаз растворимость ТУЭ и формы их нахождения в водах меняются по сравнению со взаимодействием тех же вод с каждым из ТУЭ отдельно. Итоги моделирования могут быть использованы для анализа миграционных возможностей ТУЭ в природных водах, в том числе и возможностей образования коллоидных фаз ТУЭ, а также влияния на эти возможности внешних факторов - изменений R/W (интегрального соотношения прореагировавших масс твердой фазы R и вод W), локальных сдвигов рН или Eh.